입력 2025.09.24 14:07
- 원자층 수준 Pd 쉘 정밀 제어로 핫전하 손실 최소화...‘안테나-리액터’ 구조 나노촉매 성능 규명
- 세계적 권위지 JACS 논문 게재… 청정에너지 전환 위한 핵심 원천기술 확보
서울시립대학교(총장 원용걸) 신소재공학과 이효선 교수 연구팀이 KAIST 화학과 박정영 교수, 이효철 교수 연구팀과 공동연구를 통해 태양광을 이용한 차세대 친환경 광전기화학 촉매 기술을 개발했다고 밝혔다.
연구팀은 플라즈모닉 금속의 핫전하의 활용도를 극대화하여 기존 대비 태양광 물 분해 효율을 크게 향상시킨 새로운 촉매 기술을 구현했다.
태양광의 약 47%를 차지하는 가시광선 영역을 활용할 수 있는 플라즈모닉 금속은 차세대 친환경 물 분해 촉매로 주목받아 왔다. 그러나 태양광 흡수 과정에서 생성된 고에너지 전하(핫전하)가 빠르게 재결합해 반응 효율이 저하되는 한계가 있었다.
이를 해결하기 위해 연구진은 금-팔라듐(Au@Pd) ‘안테나-리액터 (antenna-reactor)’ 구조의 코어-쉘 나노입자를 제작, 팔라듐 쉘을 원자층 수준으로 정밀하게 제어하여 함량 변화에 따른 반응성을 체계적으로 비교했다. Au 코어는 가시광선을 효과적으로 흡수해 플라즈모닉 핫전하를 생성하는 ‘안테나’ 역할을 수행하고, 원자층 수준의 Pd 쉘은 이를 빠르게 표면으로 이동시켜 화학 반응에 참여시키는 ‘리액터’ 역할을 한다.
또한, Au@Pd 나노입자를 이산화티타늄(TiO2) 나노튜브 전극과 결합하여 핫전자(hot electron)는 금속 입자와 이산화티타늄 나노튜브로 빠르게 이동 후 상대 전극인 플래티넘 코일에서 수소 발생 반응에 참여하고, 나노입자 Pd 표면에 남은 고밀도의 핫정공(hot hole)이 산소 발생 반응을 촉진했다. 나노입자와 이산화티타늄 나노튜브 계면에 형성된 쇼트키 배리어(Schottky barrier)가 핫전하의 재결합을 억제해 손실을 최소화했으며, 단일층의 Pd 쉘이 핫정공의 활용도를 극대화하여 반응 효율을 크게 향상시켰다.
연구팀은 더 나아가 초고속 레이저 분광 기술(femtosecond transient absorption spectroscopy)을 활용해 펨토초 단위의 순간에 일어나는 핫전하 다이내믹스를 직접 포착했다. 분석 결과, Au@Pd 나노입자의 Pd 쉘이 원자층 수준에서 더 넓게 피복 될수록 Au 코어에서 생성된 플라즈몬 유도 핫전자 및 핫정공의 이동이 빨라져, 핫전하 재결합으로 인한 손실은 줄고 반응 효율은 높아지는 핵심 메커니즘이 명확히 입증됐다.
이번 연구 결과는 ‘플라즈모닉 안테나-리액터’ 구조을 원자층 단위에서 정밀하게 제어해 핫전하 다이내믹스를 조절하는 새로운 전략을 제시하고, 그 작동 메커니즘을 규명함으로써 핫전하 손실을 최소화하는 차세대 태양광 기반 친환경 물 분해 광촉매의 설계 방안을 제시했다는 점에서 큰 의미가 있다. 이를 기반으로 향후 플라즈모닉 금속 기반의 다양한 구조 최적화를 통해 고효율 광촉매를 개발하고, 이를 청정 수소 생산 및 이산화탄소 전환 등 다양한 에너지·환경 분야 전반에 적용할 수 있을 것이라 기대된다.
이번 연구는 KAIST 화학과 박혜원 학생, 서울시립대학교 신소재공학과 천승현 학생, KAIST 화학과 이정훈 학생이 공동 제1 저자로 참여했으며, 연구성과는 국제학술지 ‘JACS (Journal of the American Chemical Society)’에 지난 9월 17일 자로 게재됐다.
※ 논문 제목: Impact of Hot Carrier Dynamics on Photoelectrocatalytic Activity on Au@Pd Antenna-Reactor Nanoparticles
※ DOI: 10.1021/jacs.5c12825
본 연구는 과학기술정보통신부의 한국연구재단, 기초과학연구원, 서울시립대학교의 지원을 받아 수행됐다.